nature正刊计算机:牛,Nature之后再发Science
▲第一作者:Maximilian Baur
通讯作者:Stefan Mecking
通讯单位:德国康斯坦茨大学
DOI: 10.1126/science.abi8183
背景介绍聚乙烯是世界上制造最多的塑料,它是由惰性的碳氢化合物链组成的。在这些链中引入活性极性基团有助于克服环境持久性问题,并增强与其他材料的相容性。
本文亮点● 作者提出膦酚酸配位镍配合物可以催化乙烯与一氧化碳的非交替共聚,在高分子量聚乙烯链中加入低密度的单个链内酮基团,同时保持理想的材料性能。
● 经过传统注射成型技术处理后,拉伸性能保持与标准高密度聚乙烯相同,同时也具有光降解性。
图文解析▲表1 聚合实验。
尽管文献一致认为此类催化剂会被CO快速失活,最多只能形成低活性的交替聚酮,但作者将最新的水杨醛胺(1)和膦酚酸盐(2)(图1)催化剂前体暴露在CO分压较低的乙烯(E)/CO混合物中(表1),在聚合温度下发现与这些催化剂的乙烯聚合是最优的。受这些发现的鼓舞,作者探索了一系列定制修饰的、最新的中性P,O螯合催化剂前驱体,其酚基团和芳香基团覆盖了一个或两个顶端位置(图1)。
▲图1 催化剂前体的研究。
接下来,作者通过13C核磁共振(NMR)光谱法对聚合物的微观结构进行了表征。为了提高灵敏度,使用了来自压力反应器实验的13CO共聚物。通过结合1D和2D NMR方法并参考文献数据,可以完全指定1H和13C NMR光谱。该分析显示聚乙烯链中存在孤立的酮基(图2A)。通过核磁共振定量分析确定了总酮含量,并通过红外光谱进行了确认(表1,图2B)。
▲图2 共聚物的微观结构表征。
正如预期的那样,这些链内酮基序不会影响聚乙烯理想的材料性能。这些材料的广角X射线散射(WAXS)衍射图几乎与HDPE的相同(图3A),强调了一种保守的固态结构。此外,熔点和结晶点几乎没有改变(图3C)。另外,注塑试验棒的拉伸试验显示出与商用HDPE相当的延展性(图3D)。
▲图3 共聚物的材料表征。
原文链接:
https://www.science.org/doi/10.1126/science.abi8183
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